I quattro ambienti comunicanti che prendono il nome di Armeria Superiore espongono solo una ristretta selezione esemplificativa della collezione di armi, armature e cimeli militari appartenente al Museo Nazionale di Castel Sant'Angelo, che conta complessivamente circa seimila pezzi.
La progressiva acquisizione di questa imponente collezione (al momento in gran parte conservata nei depositi) ha inizio con la gestione militare del Museo, istituito nel 1925 e diretto per lungo tempo dal generale Mariano Borgatti.
Tra la fine dell'Ottocento ed il primo trentennio del Novecento gli scavi per la realizzazione degli argini del Tevere, effettuati in prossimità del Castello, portarono alla luce molte armi antiche e moderne che confluirono nelle collezioni, unendosi agli oggetti pervenuti tramite acquisti diretti e lasciti. Frutto degli scavi archeologici è il ritrovamento della spada e del fodero da pugnale lanzichenecchi, probabilmente usati in occasione del Sacco di Roma nel 1527.
Tra il 1921 e il 1928 il costituendo Museo aveva acquisito dal collezionista Umberto Zanvettori un importante nucleo di armi provenienti dalla Rocca di Gradara: tra i pregevoli oggetti allora introdotti, molti dei quali databili al XVI e XVII secolo, si distinguono alcune armi da fuoco come la terzetta a ruota di artigianato sassone, ora esposta in coppia con un altro esemplare leggermente più tardo. Tra i numerosi acquisti merita menzione quello, avvenuto nel 1935, del celebre elmo a staro del XIII secolo, detto "Elmo di Bolzano".
Negli stessi anni si aggiungono reperti che abbracciano un ampio arco cronologico comprendente armi paleolitiche, picene, preromane e romane per giungere ad oggetti databili dal XVI al XVIII secolo, come nel caso dell'archibugio a ruota, detto Archibugio Farnese, e dello Stendardo dei Bombardieri di Castel Sant'Angelo, fino a toccare la storia dell'Esercito preunitario. Nella sezione espositiva dedicata al Risorgimento si possono osservare, tra gli altri oggetti, l'uniforme del senatore Francesco Sturbinetti, comandante della Guardia Civica Romana nel 1849, una divisa garibaldina appartenuta ad un volontario durante la Terza guerra d'Indipendenza (1866) e un cofanetto originale contenente un kit con pistola appartenuta a Giuseppe Garibaldi (Nizza 1807 - Caprera 1882).
Le operazioni di riscontro inventariale e di restauro, tuttora in corso, sono preliminari al riallestimento della collezione.